处理N2O废气研究进展

1. 治理N2O的研究背景和意义 　　

一氧化二氮，N2O，广泛应用于医学及工业等领域中。N2O作为主要的温室气体之一，它在对流层里能够非常稳定得存留150年左右，与二氧化碳相比，虽然N2O在大气中的含量很低，但其全球升温潜能值（GWP）分别是CO2的310倍和CH4的21倍，是《京都议定书》中提出限制排放的六种重要温室气体之一。同时研究者发现N2O它也是一种污染气体，2009年8月29日，美国一项最新研究显示，这种无色有甜味的气体已经成为人类排放的首要消耗臭氧层物质。现在每年向大气中排放400kt的N2O，并且每年以0.2%～0.3%的速度增长。如果人类不采取措施限制其排放，它将成为21世纪破坏性最大的消耗臭氧层物质，N2O还容易被氧化成NO，NO2等酸性气体，最后形成酸雨，污染环境。目前中国PM2.5超标，雾霾严重，雾霾是由于空气中的灰尘、含硫化合物、氮氧化物、有机碳氢化合物等粒子使大气混浊与雾气混合，所以，N2O同时也是雾霾天气祸首之一。因此，限制N2O的排放与处理N2O已成为各国特别是中国必须面对的一个重要课题。

2. 直接催化分解N2O的研究进展

上个世纪三十年代就有先驱者开始研究直接催化分解N2O。七十年代开始，大量关于N2O直接催化的文章发表于各个期刊杂志，为后来研究以及工业实际应用提供技术理论支持。催化剂主要分为金属，金属氧化物，分子筛体系等固体催化剂。

2.1 贵金属及双金属催化剂

贵金属催化剂是研究的最早一类的催化剂，主要包括Pt[1，2]，Pd[3，4]，Rh[5]，Ag[6]和Ru[7]等贵金属，将其负载在多孔载体材料如氧化铝或活性炭上。早期的研究主要集中在Pt上，早在1925年，Hinshelwood和Pritchard[8]就开始研究N2O在Pt表面上的分解。Yuzaki[9]等人尝试使用不同前驱体和载体制备不同的Rh催化剂，发现使用前驱体Rh（NO3）3用USY负载活性最高，在240℃左右就能将950ppm的N2O分解完全。Doi[10]等人以Al2O3为载体制备了Pt/Al2O3，Pd/Al2O3，Rh/Al2O3，发现其催化活性为Rh/Al2O3>Pd/Al2O3>Pt/Al2O3。有在相对较低的反应温度下，Rh的活性较高，在250℃下就体现出具有催化分解N2O的能力。金属活性组分固然是决定催化剂性能的主要因素之一，此外，载体也影响催化剂的活性。Parres-Esclapez[11]等人对Rh，Pd，Pt三种金属更换了载体，在相同载体的情况下，催化活性Rh>Pd>Pt，并且不同载体对催化活性有这较大的影响。贵金属前期制备时，预处理对催化活性也有影响，Centi[12]研究了N2O在Rh/ZrO2，Rh/ZrO2-Al2O3和Rh/TiO2-Al2O3等不同载体的贵金属单Rh催化剂上的分解反应，对Rh/ZrO2-Al2O3催化剂在500℃下0.05%N2O的存在下使用He进行预处理，能够提高该催化剂活性，而且不会受到氧气对催化剂的抑制影响。

2.2 金属氧化物及复合金属氧化物催化剂

近年来国内外对金属氧化物进行了大量的研究，在催化分解N2O方面有长足的进步。金属氧化物中的金属价态对催化活性也有重要的影响。TatsujiYamashita等人[13]用锰氧化物催化分解N2O，氧化活性从高到低依次为Mn2O3>Mn3O4>MnO2>MnO，三价的Mn具有最高的催化活性。Winter[14]研究了一些金属的氧化物，如Ca，Sr，La，Ce，Zn，Hf，发现金属氧化物催化剂有一个重要的特性就是不会受到干扰气体O2的存在而导致活性降低，具有抗氧性的催化剂更利于实际应用。

相比金属氧化物催化剂，复合金属氧化物的研究更为热门。并且通过大量的研究，科研工作者也给出了普遍认可和接受的复合金属氧化物催化分解N2O的机理。现在的研究更多的关注于催化剂的高活性和高稳定性。Perez-Alonso等人[14]研究了Fe-Ce复合金属氧化物催化剂在N2O催化分解中的协同效应。研究结果表明，与单一金属氧化物相比，采用共沉淀法制备的Fe-Ce复合金属氧化物有着较高的活性和稳定性。Chie Ohnishi等人[15]研究了碱金属掺杂Co3O4催化剂在有氧条件下N2O催化分解活性，结果发现碱金属的掺杂有利于提高催化剂活性。

3. 结论

以上就是目前直接催化分解N2O所使用的催化剂种类，这些催化剂各有利弊，适用于不同的催化条件与生产或者研究需求。催化剂活性的高低，则需要通过分析催化机理，研究催化过程关键所在，有的放矢的制备高效催化剂。